Bereicherung des Repertoires der retikulären Chemie: Merged-Nets-Ansatz für das rationale Design komplexer metallorganischer Gerüstplattformen mit gemischten Linkern.

Rationales Design und Konstruktion von metallorganischen Gerüsten (MOFs) mit komplizierter struktureller Komplexität sind in der retikulären Chemie von größter Bedeutung. Wir berichten über unsere neueste Erweiterung der Design-Toolbox in der retikulären Chemie, nämlich das Konzept von zusammengeführten Netzen, die auf der Zusammenführung von zwei kantentransitiven Netzen zu einem minimalen kantentransitiven Netz für die rationale Konstruktion komplizierter Mixed-Linker-MOFs basieren. Im Wesentlichen wird ein wertvolles Netz für das Design, das zwei Kanten einschließt (nicht durch Symmetrie verbunden), rational durch Zusammenführen von zwei kantentransitiven Netzen erzeugt, nämlich (3,6) -koordiniertem spn und 6-koordiniertem hxg.

Das resultierende Merged-Net, ein (3,6,12) -koordiniertes Sph-Netz mit Netztransitivität [32], das drei Knoten und zwei unterschiedliche Kanten umfasst, bietet das Potenzial für das absichtliche Design komplizierter Mixed-Linker-MOFs. Wir berichten über die Umsetzung des Merged-Net-Ansatzes für die Konstruktion von isoretikulären Seltenerd-Mixed-Linker-MOFs, sph-MOF-1 bis -4, basierend auf dem Aufbau von 12-c-Hexanuklearcarboxylat-basierten molekularen Bausteinen (MBBs). Anzeige kuboktaedrischer Baueinheiten, 3-c-Tritopliganden und 6-c-Hexatopenliganden.

Die resultierenden sph-MOFs stellen die ersten Beispiele für MOFs dar, bei denen das zugrunde liegende Netz aus zwei 3-periodischen kantentransitiven Netzen, spn und hxg, zusammengeführt wird. Das sph-MOF-3 stellt das erste Beispiel eines Mixed-Linker-MOF dar, das sowohl trigonale als auch hexagonale Linker einschließt. Der Merged-Nets-Ansatz ermöglicht die logische Praxis der isoretikulären Chemie unter Berücksichtigung der mathematisch korrelierten Dimensionen der beiden Liganden, um die absichtliche Konstruktion eines mesoporösen MOF mit gemischtem Linker, sph-MOF-4, zu ermöglichen. Die Merged-Net-Gleichung und zwei Schlüsselparameter, Verhältniskonstante und MBB-Konstante, werden offenbart. Eine Merged-Net-Strategie für das Design von Mixed-Linker-MOFs durch strikte Kontrolle des Größenverhältnisses zwischen Kanten wird eingeführt.

Wir präsentieren einen umfassenden Überblick über das Aufkommen und die Auswirkungen der Chemie des kontinuierlichen Flusses im Hinblick auf die Synthese von Naturstoffen und Arzneimitteln, wichtigen pharmazeutischen Produkten, die definitiv für eine Revolution im modernen Gesundheitswesen verantwortlich sind. Wir beschreiben die Anfänge moderner Arzneimittel und die chemische und mikrobiologische Massenproduktion in großen Mengen. Anschließend wird die Einführung der modernen kontinuierlichen Strömungschemie vorgestellt, sowohl als technologisches Instrument zur Ermöglichung der organischen Chemie als auch als grundlegendes Forschungsvorhaben. Dieser Teil beschreibt die Synthese von bioaktiven Naturstoffen und kommerziellen Arzneimitteln.

Wasserchemie und Eigenschaften von gelöstem organischem Kohlenstoff während der Regenzeit im Wulixia-Reservoir, Südwestchina

In den letzten Jahren haben sich Wissenschaftler auf den Karstkohlenstoffkreislauf konzentriert. Um die hydrochemischen Eigenschaften und die physikalisch-chemischen Eigenschaften von DOC in der Regenzeit in Karstgebieten besser zu verstehen, wurden die Eigenschaften der Wasserchemie und der DOC-Verteilung im Wulixia-Reservoir analysiert. Das Molekulargewicht der organischen Substanz des Wassers wurde basierend auf dem UV-Absorptionsspektrum analysiert. Die Ergebnisse zeigten, dass die Wasserchemie des Wulixia-Reservoirs HCO3-Ca ·

Mg war, der Nährstoffstatus des Wasserkörpers vom mittleren Nährstofftyp war und das Wasser eine gute Qualität beibehielt. Die DOC-Massenkonzentration war in der Regenzeit niedriger als in der Trockenzeit, und DOC war der Hauptbestandteil des TOC. Die DOC-Massenkonzentration neigte dazu, in vertikaler Richtung von der Oberfläche nach unten abzunehmen. Chl-a und DIC waren die Hauptfaktoren, die die vertikale Verteilung des DOC beeinflussten. Die organische Substanz im Reservoirbereich, die mit den Absorptionsspektrumparametern von S275 ~ 295, M, SUVA254 und E253 / E203 zusammenhängt, zeigte, dass das Wasser von Bestandteilen mit kleinem Molekulargewicht, einem hohen Anteil an Fulvinsäure und einem geringen Anteil an Humin dominiert wurde Säure und schwaches Aroma.

Die Ergebnisse zeigten, dass die organische Substanz im Reservoirbereich leicht durch mikrobielle Bioaktivität verbraucht wurde und eine aktive Rolle im Kohlenstoffkreislauf des Reservoirs spielte. Es zeigte sich auch, dass die endogenen DOC-Eigenschaften des Reservoirs stark waren und eine ausreichende Kohlenstoffquelle für heterotrophe Mikroben darstellten.

 

Einfluss der γ-Bestrahlung und des Dotierens des Bodens auf die Sorption von p, p’-DDE und der Chemie der organischen Substanz im Boden.

Das Schicksal organischer Chemikalien und ihrer Metaboliten in Böden wird häufig in Modellmatrizen untersucht, die verschiedene Vorbehandlungsschritte durchlaufen haben, die die Ergebnisse qualitativ oder quantitativ beeinträchtigen können. Gegenwärtig wurden die mit der Bodensterilisation durch γ-Bestrahlung und Bodenspitzen unter Verwendung eines organischen Lösungsmittels verbundenen Effekte in einem frisch dotierten Boden (Sterilisation vor Kontamination) und seinem feldkontaminierten Gegenstück (Sterilisation nach Kontamination) für die organische

Modellverbindung 1,1 untersucht -Dichlor-2,2-bis (4-chlorphenyl) ethen (p, p’-DDE). Änderungen der Sorption und der potenziellen Bioverfügbarkeit von dotiertem und nativem p, p’-DDE wurden durch Extraktion überkritischer Flüssigkeiten (SFE), XAD-unterstützte Extraktion (XAD) und Festphasen-Mikroextraktion (SPME) gemessen und mit qualitativen Veränderungen im Boden in Verbindung gebracht Chemie der organischen Substanz (SOM), gemessen durch Infrarot-Fourier-Transformationsspektroskopie (DRIFT) mit diffusem Reflexionsvermögen. Eine verringerte Sorption von p, p´-DDE, die mit XAD und SPME nachgewiesen wurde, war deutlicher mit einem Dotieren verbunden als mit einer Sterilisation, aber SFE zeigte einen vernachlässigbaren Einfluss.

Das Dotieren führte zu einer Erhöhung des von DRIFT abgeleiteten Hydrophobizitätsindex, die Bestrahlung jedoch nicht. Deskriptoren für das spektrale Peakhöhenverhältnis zeigten eine zunehmende Hydrophobie und Hydrophilie in unberührtem Boden nach der Sterilisation und eine stärkere Verringerung der Hydrophobie gegenüber hydrophilen Gruppen als Folge des Dotierens. Parallel dazu wurde eine verringerte Sorption von p, p´-DDE beim Dotieren beobachtet. Basierend auf den vorliegenden Proben scheint die γ-Bestrahlung die sorptiven Eigenschaften des Bodens im Vergleich zu herkömmlichen Laborverfahren wie dem Dotieren mit organischen Lösungsmitteln in geringerem Maße zu verändern.